摘要：对热能的有效管理和利用贯穿整个人类文明史，也是现代科技发展始终在追求的关键目标。如今的电子器件功率密度显著提高，对热管理提出新的要求，同时芯片制程达到纳米级，需要发展与这一尺寸匹配的热现象的研究技术。而纳米器件中具有丰富的界面占比，跨界面的热输运性能，是主导纳

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对热能的有效管理和利用贯穿整个人类文明史，也是现代科技发展始终在追求的关键目标。如今的电子器件功率密度显著提高，对热管理提出新的要求，同时芯片制程达到纳米级，需要发展与这一尺寸匹配的热现象的研究技术。而纳米器件中具有丰富的界面占比，跨界面的热输运性能，是主导纳米尺度热管理的关键因素。对于除金属外的大部分材料（如半导体和绝缘体），热传输的载体是晶格原子振动，微观层面上用声子来描述。界面两侧声子模式的失配会显著增加界面热阻，成为限制热输运的瓶颈。这其中，纳米尺度下的界面热性能表征和局域声子态的探测，以及声子输运的动力学微观机制，是该领域面临的关键科学问题。

近日，北京大学物理学院量子材料科学中心电子显微镜实验室的高鹏课题组发表于《自然》（Nature）的最新研究中，发展了声子输运可视化的电子显微技术，他们通过在扫描透射电镜中原位构建温度梯度，结合电子能量损失谱测温方法，首次实现了纳米尺度温度场和界面热阻测量，并通过界面附近纳米尺度的声子态密度和布居数的同时测量，阐明了界面模式参与的声子跨界面输运的微观机制。北京时间6月11日，Nature在线刊发了这篇研究论文，题为“Probing phonon transport dynamics across an interface by electron microscopy”。同期编辑部发表研究简报（Research Briefing），为非专业人士提供易于理解的研究介绍，以及该研究背后作者、审稿人、编辑观点。

在扫描透射电镜中研究热输运

图1. 用于探测纳米尺度热输运和界面声子输运动力学的原位STEM-EELS技术。

a. 原位加热STEM-EELS实验装置示意图。b. 理想化一维稳态热传导模型中界面附近温度分布示意图。c. 从热端AlN至冷端SiC采集的电子能量损失谱与能量增益谱。d. 激发态声子布居数N随温度与能量的变化关系。

现有的微观热输运的研究手段，如光热拉曼法，瞬态热反射技术，扫描热探针显微镜等，空间分辨率都没有突破10 nm，难以适用于复杂界面系统，并且无法同时探测微观声子态。这使得长期以来，热输运研究无法深入纳米界面，而且缺少实验方法将局域声子态与热输运性质关联。在上世纪Pollack就将“如何测量界面附近微米以下尺度温度的变化”列为了一个亟待解决的重要科学问题。如今，扫描透射电镜的电子能量损失谱（STEM-EELS）技术具有的亚纳米空间分辨率以及基于快电子-声子相互作用的细致平衡规则，使得通过探测声子的统计分布来实现纳米尺度的温度测量成为可能。

纳米尺度热输运的可视化和测量界面热阻的新方法

图2. AlN-SiC界面在热流作用下的温度分布图与界面热阻表征。

a. AlN-SiC界面的低倍高角环形暗场（HAADF）像（左）与原子分辨率图像（右）。b. 损失与增益散射强度比的对数随声子能量变化的线性关系图。c. (a)图白色虚线框区域的温度分布图（上图）及各行的温度剖面（下图）d. 对应等温线图与温度梯度场。e.不同加热电流下跨越界面的温度剖面。f. 根据AlN与SiC各自的界面温度降和体材料温度梯度关系导出的界面特征长度，用于量化相对界面热阻。

通过对于右端加热，左端散热的SiC-AlN异质结界面样品（图2a），扫描不同位置获得声子谱，并线性拟合EEL/EEG对数的斜率，计算了不同位置局域温度（图2b）。对包含界面的约1.5 μm区域扫描，得到大范围的温度分布图（图2c）并进一步得到等温线和温度梯度场（图2d），表明一维传热模型的适用性。通过在同一样品上施加不同的加热端功率，产生了一系列温度梯度（至高180 K/μm），观察到AlN/SiC界面处存在10–20 K的温度差，如图2e所示，同时随着温度上升，体内温度梯度增加而界面温差减小，证明界面热阻随温度升高而降低，图2f的界面特征长度也显示了这一现象，即块体AlN或SiC中与界面热阻等同的体内温降需跨越数十至一百多纳米，这凸显了纳米器件中界面热阻的贡献。研究团队在此展现的是一种基于STEM的高空间分辨测量相对界面热阻的新方法，适用于微观层面的局域热阻分析，有希望将微观结构与热性能关联，表征界面粗糙、单个缺陷、纳米中间层的热阻。

亚纳米电子探针揭示跨界面声子输运动力学

图3. 正向（AlN→SiC）与反向（SiC→AlN）热流下的声子非平衡现象和跨界面声子输运动力学模型。

a,b. 小空间尺度下正向与反向热流条件温度分布图；c-f. 正向与反向热流下采集的能量增益谱(c,d)以及对应电子能量损失谱(e,f)。g. 由c-f图提取的SiC区（红线）、AlN区（蓝线）及界面区（绿色填充）声子谱。底部为计算声子态密度。h. 采用最小二乘拟合扣除体材料SiC与AlN谱分量后的界面残差谱。i. 计算得到的界面附近声子模态温度空间分布。j. 跨界面非平衡声子传输示意图。计算的ΓA方向（热流方向）声子模式对应的模态温度通过曲线颜色显示。中央颜色条带图为实验EEG数据中提取的界面模式布居数。箭头表示α与β模式相关的三声子散射过程：绿色为吸收过程，灰色为发射过程。实心箭头表示过程被增强，空心箭头表示过程被抑制。

研究人员还通过施加正向、反向的跨界面热流，在界面附近展现出独特的声子非平衡性质。首先，研究团队在界面纳米尺度进行了声子表观温度探测，发现界面温度降发生在界面处约2nm的范围内，如图3a和b所示，这是首次以亚纳米的电子探针观测到的界面温度变化，实现了目前温度测量的最高分辨率。其次，位于70meV左右的α模式与90meV左右的β模式两支界面局域模式，在正反向热流下呈现出了典型的非对称布居。图3c和d展示的EEG谱（代表声子布居数）表明，施加正向热流时，β模式强度更加明显，而反向热流下α的强度更明显，而图3e和f展示的EEL谱（由基态声子主导，代表态密度）中，α和β模式没有明显的强度差异，这一现象在提取的界面谱（图3g和h）中被更清晰的展示。第三，AlN处于80meV附近的光学声子模式展现出明显的非平衡现象，表现为其EEL和EEG信号在靠近界面的3nm区域出现了相对差异，如图3e和f的图线所示，这也将导致声子模态温度的非线性行为，即图3a和b中相应位置的温度线发生弯曲，这一现象与非平衡分子动力学模拟的界面附近声子模态温度变化（图3i）特征相符，说明在靠近界面的3nm区域内，存在强烈的非弹性散射，导致AlN体声子的非平衡现象。

结合这一系列实验现象和非平衡分子动力学模拟的声子模态温度，团队提出了发生在界面附近的两步三声子散射模型，阐明了界面声子在跨界面热输运中的重要作用（图3j）。由于界面两侧高能声子能量不匹配，其界面传输系数低于其他模式，从而造成更大的界面温差和非平衡布居，这会改变三声子散射过程的几率，使得初态多、末态少的净过程几率被增强，而初态少、末态多的净过程被抑制。界面模式α和β通过与体声子的非弹性散射参与跨界面声子输运，由于非平衡声子布居对散射过程的促进作用，界面模式倾向于与非平衡程度更大的体态模式耦合。比如从AlN向SiC传热过程中（图3j左栏），产生α的过程（灰色实心箭头）被促进而湮灭过程（灰色空心箭头）被抑制，使得α模式堆积导致布局数增多。而β产生过程（绿色空心箭头）被抑制，湮灭过程（绿色实心箭头）被促进，导致β模式的消耗而使其布布居数极少。在反向热流过程中（图3j右栏），增强抑制的行为恰好相反，导致了α和β模式布居数的反转。而80meV左右的AlN光学模式由于其能量处于SiC声子带隙内，其振动在到达界面之前便衰减，无法直接与SiC声子相互作用，因此需要通过与界面模式发生耦合从而实现跨界面的能量传输，因此AlN光学声子的模态温度在界面附近产生非线性的变化。研究团队通过对声子跨界面输运的微观机制分析指出，界面局域模式可以促进两侧体态的非弹性散射，缓解声子失配造成的体态声子非平衡。这些发现进一步揭示了界面模式作为声子桥促进界面热输运的详细过程，为跨界面热输运提供了新见解，有助于指导界面工程和先进热管理。

展望

研究团队通过发展电镜内原位加热技术和声子态密度与布局数同时解析的非弹性散射谱学技术，成功实现热输运和声子跨界面输运的可视化，拓展了电子显微技术的应用领域，将热输运研究带入纳米界面。这一技术为微观结构-纳米热传输的关联研究提供了实验范式，将在能源转换、信息技术和先进热管理领域具有广泛的应用。

北京大学前沿交叉科学研究院2020级博士研究生刘法辰、北京大学物理学院量子材料科学中心2022级博士研究生毛瑞麟为文章共同第一作者，高鹏教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、科学探索奖、北京大学电子显微镜实验室、北京大学高性能计算平台、量子物质科学协同创新中心、轻元素量子材料交叉平台等支持。

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来源：知社学术圈