唯一通讯!他,师从谢作伟院士,新发Nature Synthesis!

B站影视 2025-01-25 10:51 2

摘要:氢解反应(Hydrogenolysis)是一种具有广泛应用的基本化学过程,传统上是在高温高压条件下通过非均相催化实现,但其选择性有限。

氢解反应(Hydrogenolysis)是一种具有广泛应用的基本化学过程,传统上是在高温高压条件下通过非均相催化实现,但其选择性有限。

近期的研究表明,均相催化作为一种有前景的替代方法,能够在更温和的条件下实现更高的选择性。

然而,开发一种能够氢解碳-卤键(最基本、最通用和最广泛研究的功能团之一)的通用均相催化方法仍然是一个尚未解决的挑战。

2025年1月22日,中国科学院大学赵达副教授在国际知名期刊Nature Synthesis发表题为《Late-stage deuteration and tritiation through bioinspired cooperative hydrogenolysis》的研究论文,张蓓蓓为论文第一作者,赵达副教授为论文通讯作者。

赵达,中国科学院大学副教授,2010年在吉林大学化学学院获得学士学位, 2015年在香港中文大学化学系(导师为谢作伟院士)获得博士学位。2015年-2016年在香港中文大学任助理研究员。2016年-2017年在美国哈佛大学从事博士后研究。2017年-2021年在德国马克斯普朗克煤炭研究所从事博士后研究。主要研究方向包括有机合成、均相催化、分子标记及应用等。

在本文中,研究人员阐述了实现通用均相碳-卤键氢解所需的基本机理前提的全面理论依据,并特别关注具有挑战性但储量丰富的烷基氯氚化。

研究人员展示了仿生碳-卤素活化和氢化的协同作用,如何有效催化未活化的有机卤化物的选择性氢解。

这种方法能够同时控制反应性和选择性,从而实现药物相关有机卤化物的氘化和氚化,证明了这种方法的实用性。

图1:协同催化的仿生碳-卤键氢解

图2:反应发展

图3:还原性氘化的底物范围

图4:通过协同催化实现位点选择性同位素标记

该研究突破了传统多相催化在温和条件下选择性差的限制,为碳-卤键的氢解提供了一种全新的均相催化策略。

通过仿生协同催化机制,该方法不仅提高了反应的化学选择性和位点选择性,还为药物研发中同位素标记技术提供了更高效、更精准的工具。

此外,该方法的温和条件和高选择性,使其有望在工业合成和绿色化学中得到广泛应用。

Zhang, B., Zhang, Z., Wang, Y. et al. Late-stage deuteration and tritiation through bioinspired cooperative hydrogenolysis. Nat. Synth.(2025). https://doi.org/10.1038/s44160-024-00716-0.

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来源:华算科技

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