摘要：2025年1月8日，中国石油大学李忠涛教授团队和清华大学林艳在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Vacancy-Activated B-Doping for Efficient 2e- Oxyg

通过双电子氧还原反应（2e- ORR）生产过氧化氢（H2O2）的方法更加环保，已经能够替代传统蒽醌法。

尽管氧化碳催化剂因其高选择性和高活性而得到了广泛的发展，但在高过电位条件下H2O2的产率和转化率仍然有限。

随着H2O2还原强度的增加，生成的H2O2被迅速消耗，这可能是由于碳催化剂中过氧化自由基在高压下分解所致。

2025年1月8日，中国石油大学李忠涛教授团队和清华大学林艳在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Vacancy-Activated B-Doping for Efficient 2e- Oxygen Reduction through Suppressing H2O2 Decomposition at High Overpotential》的研究论文，Wangyang Cui为论文第一作者，李忠涛教授和林艳为论文共同通讯作者。

在这里，作者开发了一种硼掺杂碳，通过抑制H2O2在高电位下的分解，高效催化2e- ORR。

此外，石墨上的含氧基团（OCG）的热还原可以形成缺陷和空位，这些缺陷和空位在石墨烯片的边缘原位转化为B-Cx亚基。

B-Cx的引入有效地阻止了*O-O键的分解，并为*OOH提供了合适的吸附能力，在宽电压范围内对2e- ORR具有优异的选择性。

最后，在工业电流密度为600 mA cm−2的条件下，H2O2的产量达到7.91 mmol cm−2 h−1，这为可规模化合成H2O2提供了“绿色”途径。

图1：反应机理及不同电流密度下的性能

图2：不同催化剂的合成及其结构和元素分布特征

图3：不同催化剂的电化学性能和稳定性

图4：理论计算和性能分析

图5：使用G-MrBC催化剂时H2O2的性能

开发高导电性的碳基催化剂来降低过电位和抑制H2O2的进一步还原是通过ORR制备H2O2的必要方案。

在本研究中，作者以石墨为前驱体制备了一种具有高活性和选择性的2e- ORR催化剂。

制备工艺包括球磨和热处理，引入一定量的氧官能团和硼元素掺杂。

碳基催化剂的起始电位为0.77 V，选择性超过90%。

在流动电池中，在工业电流密度为600 mA cm-2时，催化剂的产率高达7.91 mmol cm-2 h-1，同时具有良好的H2O2合成性能。

研究结果表明，适当的氧含量和硼的引入可以降低2e- ORR途径的反应能垒，加快反应动力学。调节中间体*OOH的吸附能可以提高反应的选择性。

这些结果为促进杂原子和杂原子掺杂与碳材料缺陷之间的协同作用提供了新的思路。

本研究开发的碳基催化剂在未来的工业和现场应用中具有巨大的潜力，特别是在H2O2和下游产品生产以及废水处理和消毒方面。

Vacancy-Activated B-Doping for Efficient 2e- Oxygen Reduction through Suppressing H2O2 Decomposition at High Overpotential. Angewandte Chemie International Edition, 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202423056.

来源：华算科技