郑州轻工魏世忠教授《Advanced Materials》：设计内置电场的空心Mo/MoSVn纳米反应器实现可持续产氢

摘要：在异质结催化剂中构建内建电场（BIEF）是优化反应中间体吸附/脱附的有效方法，而精确定制以实现高效的双功能电催化仍然是一个巨大的挑战。文中精心制备了具有可调BIEF的中空Mo/MoSVn纳米反应器，以同时促进析氢反应（HER）和尿素氧化反应（UOR），实现可持

导读

在异质结催化剂中构建内建电场（BIEF）是优化反应中间体吸附/脱附的有效方法，而精确定制以实现高效的双功能电催化仍然是一个巨大的挑战。文中精心制备了具有可调BIEF的中空Mo/MoSVn纳米反应器，以同时促进析氢反应（HER）和尿素氧化反应（UOR），实现可持续的氢气生产。设计的HER | UOR系统在各种环境影响和能耗方面具有显著优势。该项工作可以为节能环保制氢先进材料的合理设计提供理论和试验指导。

开发高效电解水装置对促进可持续能源转换对实现碳中和具有重要价值。然而，阳极析氧反应（OER）的动力学缓慢和理论潜力高通常会导致能耗过高。尿素氧化反应（UOR）是一种有竞争力的选择。将析氢反应（HER）与UOR耦合，在同时实现节能制氢和含尿素废水处理方面具有巨大潜力。设计用于HER||UOR系统的高效稳定的双功能电催化剂十分具有挑战性。

贵金属催化剂以优异的催化活性而闻名，但高昂的价格和稀缺的储量限制了其大规模应用。HER||UOR系统在高电流密度下的高电池电压和较差的耐用性仍然是关键问题。目前研究主要集中在通过构建内置电场（BIEF）来开发增强型电催化剂，而在中空Mo基纳米反应器中对BIEF进行梯度调制以更好地平衡HER和UOR过程中反应中间体的吸附和脱附是一个重大挑战，相应的机制和环境影响评估尚未明晰。

基于此背景，郑州轻工大学魏世忠副教授及其研究团队通过调节中空纳米反应器（Mo/MoS2、Mo/MoSV1和Mo/MoSV2）中硫空位的浓度，逐步调节BIEF强度，以实现反应中间体吸附和脱附吸附之间的良好平衡，从而在模拟尿素废水中高效可持续地生产氢气。研究结果以题为“Hollow Mo/MoSVn Nanoreactors with Tunable Built-in Electric Fields for Sustainable Hydrogen Production”发表于期刊《Advanced Materials》。

电化学测试表明，纳米反应器对HER和UOR的活性与BIEF强度呈抛物线关系，其中Mo/MoSV1的电位最低。因此，具有中等BIEF强度的Mo/MoSV1纳米反应器比Mo/MoS2和Mo/MoSV2具有更好的双功能活性和稳定性。此外，Mo/MoSV1（+,–）尿素辅助水电解槽的电池电压远低于传统水电解槽，超过了大多数报道的电催化剂，并且在高电流密度下也表现出活性衰减。