摘要：精确区分具有微小差异的化学物质是实现化学合成和生物活性中高选择性的先决条件。然而，有效区分和分类此类同源化合物的策略尚缺乏，这给旨在有序整合它们的合成工作带来了艰巨的挑战。

精确区分具有微小差异的化学物质是实现化学合成和生物活性中高选择性的先决条件。然而，有效区分和分类此类同源化合物的策略尚缺乏，这给旨在有序整合它们的合成工作带来了艰巨的挑战。

2024年11月18日，中国科学技术大学黄汉民教授在国际顶级期刊Nature Chemistry发表题为《Dynamic amine sorting enables multiselective construction of unsymmetrical chiral diamines》的研究论文，蔡守乐为论文第一作者，黄汉民教授为论文通讯作者。

黄汉民，中国科学技术大学化学系教授，国家杰青，国家万人计划领军人才，科技部中青年科技创新领军人才，英国皇家化学会会士。1996年本科毕业于湖北农学院，2000年硕士毕业于华中科技大学，2003年在中国科学院大连化学物理研究所取得博士学位。2003-2008年在日本名古屋大学作博士后研究员（JSPS Fellow），2004-2016年在中科院兰州化学物理研究所担任研究员；2016年加入中国科学技术大学。

黄汉民教授的研究方向为基于金属有机化学的基本原理，开展过渡金属催化的合成方法及应用研究，主要开展三个方面的研究工作：（1）基于惰性C-N和C-H键活化的催化新反应及机理研究；（2）资源小分子的直接转化反应研究；（3）高效手性催化剂及不对称催化研究。已在Nat. Catal.、J. Am. Chem. Soc.、Angew.Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.、Acc. Chem. Res.、Chem. Rev.和Chem. Soc. Rev等期刊上已发表论文160多篇，获授权发明专利10多项。

在这里，作者报告了一种动态胺分选策略，该策略结合了氨甲基环钯复合物的化学选择性形成，以实现胺同系物的有效区分。

一系列具有相似三维（3D）结构和性质、并且具有极强的金属结合能力的胺可以被有效区分，这使得二烯的高度化学、区域和对映选择性多组分氨甲基胺化能够构建多种不对称手性二胺。

这种动态胺分选策略解决了精确区分和有序整合具有细微差异的脂肪胺的长期挑战。从更广泛的角度来看，这一成功表明，精心设计的金属配合物可以为控制复杂合成中的微妙选择性提供灵活且通用的解决方案。

图1：动态胺分选策略

图2：机理研究

图3：合成应用

综上，这篇论文提出了一种动态胺分选策略，通过化学选择性形成氨甲基环钯复合物，实现了对结构和性质相似的胺同系物的有效区分和有序引入，进而构建了多种非对称手性二胺。

这一策略不仅解决了精确区分和有序整合细微差异的脂肪胺的长期挑战，而且展示了精心设计的金属配合物在控制复杂合成中微妙选择性方面的灵活性和通用性，为合成化学提供了一种新的分子排序和原子键合策略。

该策略不仅为开发新的催化剂和合成方法提供了新的思路，有助于推动合成化学和绿色化学的发展；还有望在药物合成、农药化学和材料科学等领域中得到广泛应用，特别是在手性药物和生物活性分子的合成中。

Cai, S., Zhao, Z., Yang, G. et al. Dynamic amine sorting enables multiselective construction of unsymmetrical chiral diamines. Nat. Chem. (2024). https://doi.org/10.1038/s41557-024-01673-z.

来源：华算科技