摘要：最近，首都师范大学陈郑博副教授和王果副教授以及中国康复科学研究所于艳主任在Advanced Functional Materials期刊上发表了Fe-Mn双原子纳米酶中的配位工程：产生ROS风暴以有效促进伤口愈合的文章。多重耐药细菌感染已成为全球公共卫生问题。

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*本文首发于“纳米酶 Nanozymes”公众号，2025年05月08日 江苏。

*编辑：张祖豪

第一作者：Chenyue Jiang，Mingming Sun，Yueshuai Wang

通讯作者：陈郑博，王果，于艳

通讯单位：首都师范大学，中国康复科学研究所

研究速览

最近，首都师范大学陈郑博副教授和王果副教授以及中国康复科学研究所于艳主任在Advanced Functional Materials期刊上发表了Fe-Mn双原子纳米酶中的配位工程：产生ROS风暴以有效促进伤口愈合的文章。多重耐药细菌感染已成为全球公共卫生问题。为了解决这一困境，单原子纳米酶已被用作多功能抗生素。然而，基于单个原子的纳米酶具有有限的催化活性和抗菌作用。因此，作者通过硫原子部分调节Fe-Mn双原子配位构建了一种新型N3-Fe1-Mn1-N2S纳米酶（Fe/Mn-SNC），相邻的Mn和Fe双单原子对装饰在卵黄壳状碳骨架上。开发的Fe/Mn-SNC具有优异的多酶样级联活性（氧化酶、超氧化物歧化酶和过氧化物酶样活性）。它通过其氧化酶样活性催化O2转化为O2·−，然后通过其超氧化物歧化酶样活性生成H2O2。最终，通过过氧化物酶样活性生成毒性更高的·OH。该纳米酶可以在不添加H2O2的情况下有效地杀死细菌，有助于克服细菌耐药性问题。密度泛函理论计算表明，直接配位的S原子增强了氧化酶样活性。Fe-Mn双原子位点为增强超氧化物歧化酶和过氧化物酶样活性提供了一个额外的活性位点。Fe/Mn-SNC具有高抗菌效果和生物安全性，在医疗技术和护理方面显示出广泛的潜在应用。该项工作为设计用于抗菌的多功能单原子纳米酶开辟了一条新途径。

要点分析

要点一：纳米酶的制备：通过一步热解策略，以Fe和Mn为金属节点，2-甲基咪唑为配位连接体，合成FeMn金属有机框架（FeMn-ZIF-8），然后在管式炉中进行热解处理，制备出具有核壳结构的Fe/Mn-SNC双原子纳米酶。

要点二：抗菌效果：Fe/Mn-SNC对E.coli和MRSA的抗菌效果显著，最低抑制浓度为100 μg/mL，细菌存活率低于5%。与纳米银抗菌溶液相比，Fe/Mn-SNC处理的细菌细胞膜出现更多皱纹和塌陷，表明其更强的抗菌能力。

图1. A）具有蛋黄壳纳米结构的Fe/Mn-SNC合成过程示意图。B）TEM图像，C）HAADF-STEM图像，以及D）Fe/Mn-SNC的元素映射。E）HAADF-STEM图像和F）Fe/Mn-SNC的放大图像，部分Fe-Mn双原子用黄色圈出。G）图E中蓝色区域1中Fe-Mn双原子位点的3D原子分辨率图。H）图E中红色椭圆区域2得出的Fe-Mn双原子位点的强度分布。

图2. A）Fe K-edge XANES和C）Fe/Mn-SNC、Fe-SNC、Fe2O3和Fe箔的EXAFS光谱。B）Mn K-edge XANES和D）Fe/MnSNC、Mn-SNC、MnS、Mn2O3和Mn箔的EXAFS光谱。E，F）实验数据与Fe/Mn-SNC拟合之间的EXAFS曲线。G）Fe箔、Fe2O3和Fe-Fe/Mn-SNC的WT-EXAFS图，以及H）Mn箔、Mn2O3和Mn-Fe/Mn-SNC的WT-EXAFS图。I）Fe/Mn-SNC的几何结构示意图。

图3. A）Fe/Mn-SNC-1、Fe/Mn-SNC-2、Fe-SNC、Mn-SNC、Fe-N4和Mn-N4的类氧化酶反应的能量分布。B）Fe/Mn-SNC-1、Fe/Mn-SNC-2、Fe-SNC、Mn-SNC、Fe-N4和Mn-N4的类超氧化物歧化酶反应的能量分布。C）Fe/Mn-SNC1、Fe/Mn-SNC-2、Fe-SNC、Mn-SNC、Fe-N4和Mn-N4的POD类反应的能量分布。D）Fe/Mn-SNC-1和Fe-N4催化剂的*H2O的差分电荷密度（等电点为0.003e/Bohr3）。E）Fe/Mn-SNC-2的*H2O，O2态的部分密度。

图4. A）用不同含量的Fe/Mn-SNC处理的MRSA的存活率。B）用Fe/Mn-SNC和Ag处理的L929细胞的细胞活力。C）NaCl、TritonX和Fe/Mn-SNC的溶血结果。D）各种处理后MRSA和大肠杆菌菌落的照片。E）不同处理后MRSA和大肠杆菌的SEM图像。黄色箭头表示细菌细胞膜的破坏。F）Fe/Mn-SNC处理后MRSA和大肠杆菌的LIVE/DEAD染色荧光图像。G）Fe/Mn-SNC处理后MRSA的ROS定量分析。****p

图5. A）MRSA感染皮肤伤口的小鼠模型和处理过程示意图。B）不同治疗时间小鼠伤口的照片。C）不同治疗小鼠在不同时间段（1、5、8和12天）的伤口面积变化。**p

结论

总之，作者以Fe和Mn为前驱体，以2-甲基咪唑为配位连接子，采用一步热解策略制备双原子位点Fe/Mn-SNC，相邻的Fe-N3和Mn-N2S位点装饰在类似于蛋黄壳结构的碳框架中。作者开发了一种基于双原子Fe/Mn-SNC纳米酶的协同抗菌平台，该平台具有GSH降解能力和级联多酶样活性，包括类OXD、SOD和POD活性，用于ROS生成。实验探索结合DFT计算表明，S和Mn之间的直接配位赋予了Fe/Mn-SNC优异的类OXD活性，而双原子位点赋予了Fe/Mn-SNC良好的类SOD和POD活性。Fe/Mn-SNC对大肠杆菌的细菌灭活率高达92.26%，对MRSA的细菌灭活率高达92.97%。在体内感染创面模型中，Fe/Mn-SNC显著促进创面愈合，对正常组织器官无明显病理损伤。总的来说，这种协同抗菌方法不仅为治疗细菌感染提供了策略，而且为合理设计具有优异抗菌活性的单原子纳米酶提供了重要指导。

来源：科学天天谈