摘要：2024年12月3日，浙江工业大学彭永武研究员、沈阳师范大学/中国科学院大连化学物理研究所李杲研究员在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Low-valence platinum single atoms in sulfur-con

2024年12月3日，浙江工业大学彭永武研究员、沈阳师范大学/中国科学院大连化学物理研究所李杲研究员在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution》的研究论文，陈良俊为论文共同第一作者，彭永武研究员、李杲研究员为论文通讯作者。

彭永武，2013年毕业于上海交通大学, 获工学博士学位。2014-2019年先后在新加坡国立大学和南洋理工大学从事博士后研究。2019年9月加入浙江工业大学，现为浙江工业大学材料与工程学院，朝晖特聘研究员（运河青年学者）。

主要从事材料化学学科领域的科学研究工作，重点聚焦先进多孔框架功能材料设计组装及碳中和能源应用。以通讯/一作在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nat. Commun.、Matter.、Chem. Soc. Rev.等期刊上发表SCI收录论文60余篇, ESI前1%高被引论文7篇，引用6700余次, H因子30。

李杲，2011年毕业于上海交通大学。同年赴卡内基梅隆大学Prof. Jin组开展博士后研究。2014年加入中科院大连化物所催化基础国家重点实验室开展小尺寸金属原子簇材料能源催化/环境领域的研究。

主要研究方向为1）精确金属原子簇的合成；2）负载型金属原子簇的催化应用；3）金属原子簇催化机理研究。在Chem. Rev.、Nat. Commu.、Acc. Chem. Res.、Coord. Chem. Rev.、Angew. Chem.、JACS、ACS Catal.、JMCA、JPCL等期刊发表论文一百二十多篇。论文总引用次数近7000次，H因子58。

该研究主要通过对金属单原子电子结构的精确设计和调控来优化光催化析氢反应（HER）的催化活性。

所研究的催化剂PtSA@S-TFPT，将低价Pt单原子整合到含硫的共价有机框架中。

框架内S和Pt之间强大的不对称四配位使得Pt负载量高达12.1 wt%，从而实现了11.4 mmol g-1 h-1的高效光催化制氢活性以及在可见光下的稳定性能。

正如密度泛函理论（DFT）计算和动态载流子分析所表明的那样，这些结果归因于氢解吸势垒的降低和光生电荷分离的增强。

这项工作挑战了传统观念，并为开发低价金属单原子负载的共价有机框架催化剂以推进光催化析氢开辟了一条新途径。

图1：PtSA@S-TFPT的合成过程示意图及结构分析

图2：PtSA@S-TFPT的形态表征

图3：PtSA@S-TFPT的单原子精细结构表征

图4：光催化析氢反应（HER）

图5：光生载流子动力学分析

综上，作者研究了通过精确设计和调控金属单原子的电子结构来优化光催化HER中的催化活性。

研究团队成功将低价Pt单原子整合到含硫的共价有机框架中，制备了一种新型催化剂PtSA@S-TFPT，该催化剂展现出了高效的光催化制氢活性，达到11.4 mmol g-1 h-1，并且在可见光下表现出稳定的性能。

这项工作挑战了传统观念，为开发低价金属单原子负载的共价有机框架催化剂提供了新途径，从而推动光催化析氢领域的进展，有望在可持续能源生产，特别是氢能的生产和存储中发挥重要作用，有助于解决当前的能源危机和环境挑战。

Chen, L., Chen, G., Gong, C. et al. Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54959-8.

来源：华算科技